有機(jī)-無機(jī)雜化金屬鹵化物鈣鈦礦是一類由有機(jī)陽離子、金屬陽離子及鹵素陰離子構(gòu)成的新型半導(dǎo)體材料.以該類材料為吸光層的鈣鈦礦太陽能電池(perovs-kite solar cells，PSCs)作為一種新興光伏技術(shù)，具有高光電轉(zhuǎn)換效率(power conversion efficiency,PCE)及進(jìn)步提升效率的潛力，同時(shí)具備溶液加工溫度低、制備成本低、質(zhì)量輕帶隙可調(diào)、光電子性能優(yōu)異、可通過溶液工藝實(shí)現(xiàn)柔性器件制備等優(yōu)勢(shì)，近年來受到廣泛關(guān)注[1~3].截至目前，單結(jié)PSCs的最高認(rèn)證光電轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)突破27%,而疊層電池的最高認(rèn)證光電轉(zhuǎn)換效率已達(dá)到34.6%[4].雖然PSCs憑借低成本、優(yōu)異的光電轉(zhuǎn)換效率與性能的優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)成為新型光伏技術(shù)領(lǐng)域中極具發(fā)展前景的研究方向之一，但從長遠(yuǎn)產(chǎn)業(yè)化的角度來看，其最關(guān)鍵的問題是長期穩(wěn)定性不佳  [5～8]. PSCs長期穩(wěn)定性受很多因素影響，包括鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)組成、器件結(jié)構(gòu)(尤其是多層界面)、環(huán)境條件、機(jī)械穩(wěn)定性以及封裝工藝等.因此,解決長期穩(wěn)定性的挑戰(zhàn)是多維度、多層次的，傳統(tǒng)的研究方法效率低且勞動(dòng)密集，難以全面系統(tǒng)地對(duì)長期穩(wěn)定性進(jìn)行優(yōu)化.在這種背景之下，人工智能(artificial intelligence,AI)技術(shù)正在材料領(lǐng)域嶄露頭角，并為PSCs解決長期穩(wěn)定性挑戰(zhàn)問題提供一個(gè)新方法和契機(jī):借助機(jī)器學(xué)習(xí)(machine learning，ML)、深度學(xué)習(xí)等AI技術(shù)，可從多尺度多維度視角對(duì)PSCs的長期穩(wěn)定性問題進(jìn)行分析預(yù)測(cè)，進(jìn)而為提升器件長期穩(wěn)定性提供更高效的方法和途徑.目前，AI技術(shù)已經(jīng)在材料的選擇、帶隙預(yù)測(cè)和缺陷生成能的預(yù)估等方面應(yīng)用，并且將在PSCs大規(guī)模制備過程的質(zhì)量控制中展現(xiàn)出巨大潛力[9,10].本文關(guān)注AI輔助或者驅(qū)動(dòng)的PSCs結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性調(diào)控中的應(yīng)用進(jìn)展，并展望大模型在鈣鈦礦穩(wěn)定性設(shè)計(jì)領(lǐng)域的潛在突破.

1、鈣鈦礦太陽能電池穩(wěn)定性影響因素簡述

PSCs長期穩(wěn)定性問題是其商業(yè)化的主要瓶頸,該問題的復(fù)雜性源于多種因素的共同影響.鈣鈦礦材料是一種結(jié)構(gòu)為ABX3的晶體結(jié)構(gòu)(圖1(a))[11];其材料組成是影響穩(wěn)定性的內(nèi)在因素.A位陽離子一般是一些有機(jī)一價(jià)陽離子，位于晶格的八面體的中心，其離子的尺寸與晶格匹配度對(duì)材料的穩(wěn)定性至關(guān)重要，B位為二價(jià)金屬離子如Pb2、Sn2+等，其中Pb2具有生物毒性，而Sn2+的活性高，易與環(huán)境中的水和氧氣發(fā)生反應(yīng)(圖1(b))導(dǎo)致材料降解[12].X位為鹵素離子，其半徑的不同會(huì)改變晶格參數(shù)，若混合比例分布不均會(huì)引起相分離(圖1(c)),進(jìn)而影響電池的穩(wěn)定性[13].

PSCs器件結(jié)構(gòu)有正式(n-i-p)結(jié)構(gòu)和反式(p-i-n)結(jié)構(gòu)，均由鈣鈦礦層、電子傳輸層、空穴傳輸層等多層結(jié)構(gòu)組成.界面處存在的缺陷與能級(jí)失配會(huì)成為載流子復(fù)合中心(圖1(d))，加速非輻射復(fù)合損失[14].若電子傳輸層與鈣鈦礦層的界面結(jié)合不緊密，會(huì)增大界面電阻,影響電荷提取效率;而空穴傳輸層與鈣鈦礦層的界面穩(wěn)定性差，易引起空穴積累，導(dǎo)致界面處鈣鈦礦材料發(fā)生降解[15,16].

外界環(huán)境應(yīng)力(如水、氧、光、熱)是影響PSCs穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素.水作為鈣鈦礦材料的破壞因素最為常見,因?yàn)樗肿訒?huì)與鈣鈦礦材料產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng),破壞其晶體結(jié)構(gòu)，使得材料分解成為有機(jī)胺和金屬鹵化物.氧分子會(huì)使鈣鈦礦中的低價(jià)金屬離子發(fā)生氧化反應(yīng)，改變鈣鈦礦材料的化學(xué)組成和能帶結(jié)構(gòu).光照會(huì)加速鈣鈦礦材料的離子遷移和相分離，同時(shí)也會(huì)產(chǎn)生光生載流子，此時(shí)如果載流子不能及時(shí)被收集，則會(huì)引發(fā)光催化反應(yīng)(圖1(e)),從而加速材料的降解[17,18].高溫會(huì)加速材料內(nèi)的離子擴(kuò)散和化學(xué)反應(yīng)速率，導(dǎo)致材料內(nèi)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性變差，同時(shí)也容易導(dǎo)致封裝材料的老化，進(jìn)一步降低器件對(duì)于環(huán)境的封裝能力.受到應(yīng)力的影響而降低的長期可靠性也會(huì)影響PSCs的穩(wěn)定性[19]此外，機(jī)械應(yīng)力下的長期可靠性對(duì)太陽能電池穩(wěn)定性的影響也不容忽視.在彎曲和擠壓的情形下,鈣鈦礦材料由于脆弱的特性很容易出現(xiàn)裂紋(圖1(f))，而裂紋的擴(kuò)展會(huì)破壞材料的光電性能和電荷傳輸路徑[20]上述因素的多維度耦合將使得材料的穩(wěn)定性規(guī)律難以通過傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)方法來進(jìn)行高效分析,AI技術(shù)在多變量復(fù)雜系統(tǒng)中的數(shù)據(jù)挖掘、模式預(yù)測(cè)的特長則為針對(duì)性地解決上述問題提供了新的研究方向.

2、AI在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性調(diào)控中的應(yīng)用路徑

調(diào)控PSCs的穩(wěn)定性是一項(xiàng)系統(tǒng)的工程，需要從材料、界面、環(huán)境等方面統(tǒng)籌控制.AI通過ML、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)建模、復(fù)雜系統(tǒng)的預(yù)測(cè)功能為PSCs結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性調(diào)控提供了全新的思路，包括控制組分篩選、材料組成優(yōu)化、界面控制、缺陷消除等.

2.1材料組分篩選

鈣鈦礦的材料化學(xué)組成是影響PSCs的本質(zhì)因素，其配比和化學(xué)特性直接影響晶體的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、缺陷的形成和抗降解能力.在高通量篩選方面，許多案例已經(jīng)展現(xiàn)出AI與材料組分篩選的高度融合，推動(dòng)著鈣鈦礦材料開發(fā)的變革性發(fā)展.從材料體系維度來看，AI在鈣鈦礦組分方面的篩選覆蓋范圍廣泛且各有側(cè)重.針對(duì)經(jīng)典ABX3型鈣鈦礦，在開展無鉛鈣鈦礦材料的篩選方面，通過電荷平衡和可形成性規(guī)則初步篩選超萬種材料，再以ML模型精準(zhǔn)篩選，挖掘出大量適合于PSCs的無鉛鈣鈦礦材料，體現(xiàn)出ABX3型鈣鈦礦材料體系在環(huán)境友好型材料開發(fā)中的探索方向[21].有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料方面，構(gòu)建大規(guī)模的數(shù)據(jù)庫結(jié)合ML模型和篩選規(guī)則，從海量雜化鈣鈦礦中篩選出無毒穩(wěn)定、帶隙適配的材料，解決了傳統(tǒng)篩選的局限性(圖2)[22].雙鈣鈦礦(A2B'B"X6)、二維層狀鈣鈦礦等體系也有對(duì)應(yīng)的高通量研究;雙鈣鈦礦可形成的ML預(yù)測(cè)包括有機(jī)-無機(jī)雜化、純無機(jī)、二維等多種體系，體現(xiàn)了高通量在跨體系鈣鈦礦篩選中的通用性.

在篩選邏輯上，多數(shù)研究先構(gòu)建數(shù)據(jù)集，融合高通量計(jì)算再經(jīng)過特征工程，篩選關(guān)鍵特征借助ML模型訓(xùn)練預(yù)測(cè)，最后高通量篩選出目標(biāo)材料.但也存在特殊差異，不同體系篩選目標(biāo)不同，ABX3型注重?zé)o鉛替代和穩(wěn)定性評(píng)估;雜化鈣鈦礦聚焦帶隙適配、穩(wěn)定無毒;雙鈣鈦礦關(guān)注于無鉛化、形成能和帶隙，并且模型與特征選擇因體系而異;二維鈣鈦礦篩選中,人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(artificial neural network,ANN)在光電性能預(yù)測(cè)方面表現(xiàn)更優(yōu)，體現(xiàn)了體系特征性對(duì)方法選擇性的影響.

2.2材料組成優(yōu)化

針對(duì)組分穩(wěn)定性的精準(zhǔn)預(yù)測(cè)，AI可以通過ML和多特征建模來解析預(yù)測(cè)相穩(wěn)定性、相圖和晶格容忍因子的關(guān)聯(lián)規(guī)律.眾多研究都聚焦于組分與穩(wěn)定性的關(guān)聯(lián),ML作為核心，通過離子半徑、電子結(jié)構(gòu)、熱力學(xué)參數(shù)等多方面的特征參數(shù)整合打破傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)低效的缺點(diǎn).在金屬鹵化物鈣鈦礦薄膜研究中[23]，梯度提升(gradient boosted trees, GBT)模型將組分、工藝參數(shù)與穩(wěn)定性相關(guān)聯(lián);準(zhǔn)二維體系通過追蹤PL光譜的動(dòng)態(tài)變化來構(gòu)建生長動(dòng)力學(xué)[24]，這些均體現(xiàn)了多特征融合精準(zhǔn)預(yù)測(cè)的共性.

不同的鈣鈦礦體系研究各有側(cè)重，對(duì)于金屬鹵化物鈣鈦礦，主要研究復(fù)雜環(huán)境下的穩(wěn)定性規(guī)律.通過全自動(dòng)化機(jī)器人平臺(tái)，可探究多陽離子鈣鈦礦在熱老化、光熱老化中的規(guī)律[23].準(zhǔn)二維鈣鈦礦主要面臨多相混合的難題，針對(duì)PEA  n Pb  n I  3n+2 -FAPbI  3 體系，合成多比例2D:3D樣品并追蹤PL光譜，明確了n=2相的長期主導(dǎo)穩(wěn)定性以及高溫退火對(duì)相穩(wěn)定性的雙重影響[24];雜化鈣鈦礦則圍繞無毒穩(wěn)定目標(biāo)構(gòu)建大規(guī)模數(shù)據(jù)庫，結(jié)合ML篩選帶隙適配，無Pb/Cd/Hg的穩(wěn)定材料[22].AI不僅將數(shù)月實(shí)驗(yàn)周期壓縮至數(shù)周乃至數(shù)天，更通過夏普利加性解釋(Shapley additive explanations,SHAP)等工具提升預(yù)測(cè)可解釋性.通過ML方法(密度泛函理論(density functional theory,DFT)與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)相結(jié)合)對(duì)不同F(xiàn)A/Cs和I/Br分布的鈣鈦礦進(jìn)行全局隨機(jī)表面行走(stochastic surface walking,SSW)優(yōu)化,得到每種成分的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu),再計(jì)算相分離吉布斯自由能,以該能量為靶向?qū)傩詷?gòu)建FAxCs1-xPb(IyBr1-y)3鈣鈦礦的全局相圖(圖3(a~c)).相圖中不同顏色區(qū)域直觀地表示了不同組分的相分離傾向  [25].因此,借助ML模型可快速預(yù)測(cè)整個(gè)體系的大范圍相圖,避免了對(duì)所有成分點(diǎn)進(jìn)行昂貴的DFT計(jì)算.

AI在缺陷容忍度分析方面也普遍遵循從特征因素的提取到構(gòu)建模型再篩選或預(yù)測(cè)的流程.針對(duì)ABO3型無機(jī)氧化物鈣鈦礦的研究中，在數(shù)據(jù)庫中利用符號(hào)分類開發(fā)了描述符分類模型，建立與氧空位缺陷形成概率的映射關(guān)系[26,27].研究無鉛雜化有機(jī)-無機(jī)鈣鈦礦時(shí),將容忍因子、八面體因子、B位電負(fù)性作為核心特征，構(gòu)建ML模型從五千多種未探索的無鉛雜化有機(jī)-無機(jī)鈣鈦礦中篩選低相變敏感性組分(圖3(d))[24].針對(duì)準(zhǔn)二維鈣鈦礦，通過挖掘組分、相分布與缺陷之間的定量關(guān)系，揭示了n≠2相的高缺陷容忍以及n=2相的相變風(fēng)險(xiǎn)來指導(dǎo)組分的優(yōu)化[24]通過AI來提取關(guān)鍵特征并構(gòu)建合適的模型是分析缺陷容忍度的有效路徑，不同研究方法在邏輯上具有一致性.

AI通過高通量篩選、穩(wěn)定性預(yù)測(cè)和缺陷容忍度分析，依托自主構(gòu)建的材料數(shù)據(jù)庫(如Perovskite Data-base)，為鈣鈦礦材料組分的優(yōu)化提供高效可靠的解決方案，推動(dòng)了穩(wěn)定性體系的開發(fā)進(jìn)程

2.3界面工程

在PSCs的多層異質(zhì)結(jié)中，界面是電荷分離與傳輸?shù)闹匾?jié)點(diǎn)，又是缺陷富集和降解反應(yīng)的敏感部位.界面能級(jí)失配會(huì)引發(fā)電荷的復(fù)合，晶格失配產(chǎn)生的應(yīng)力會(huì)促使界面層分離;缺陷的產(chǎn)生會(huì)降低PSCs的性能與效率[28].傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)方法對(duì)于界面的微觀結(jié)構(gòu)與缺陷行為難以系統(tǒng)關(guān)聯(lián)地研究，AI技術(shù)利用建模來研究界面間復(fù)雜的聯(lián)系，能夠?yàn)榻缑娴膬?yōu)化和缺陷的調(diào)控提供高效化的優(yōu)化解決方法.

鈣鈦礦的帶隙是影響其光伏性能的關(guān)鍵參數(shù).在模型選擇與性能方面，多種AI模型被用于鈣鈦礦相關(guān)參數(shù)的預(yù)測(cè).極端梯度提升回歸模型(extreme gradient boosting,XGB)表現(xiàn)突出,Ye等人[29]針對(duì)鹵化物鈣鈦礦關(guān)鍵能帶屬性預(yù)測(cè)工作中就證實(shí)了該模型的優(yōu)異性能(圖4(a)).隨機(jī)森林(random forest，RF)、貝葉斯優(yōu)化(Bayesian optimization，BO)等模型也各有其側(cè)重，例如，RF模型在篩選界面修飾材料以優(yōu)化能級(jí)匹配時(shí)(圖4(b))[30]，測(cè)試集具有較小的均方根誤差和較高的相關(guān)系數(shù)等優(yōu)良特性，并且該模型的輸入特征不僅包含界面修飾分子的HOMO/LUMO能級(jí)、偶極矩、極性和分子尺寸等電子與結(jié)構(gòu)參數(shù)，還納入了關(guān)鍵官能團(tuán)信息以及與鈣鈦礦表面配位的不飽和位點(diǎn)類型，以器件的開路電壓損失為預(yù)測(cè)目標(biāo)，通過學(xué)習(xí)大量分子特征與開路電壓損失樣本，識(shí)別出有利于能級(jí)梯度優(yōu)化的分子結(jié)構(gòu)特征，最終精準(zhǔn)篩選出THEACl、PEACl等優(yōu)質(zhì)修飾材料;而BO算法則可以通過優(yōu)化器件工藝間接實(shí)現(xiàn)界面能級(jí)匹配與應(yīng)力緩解的預(yù)測(cè)優(yōu)化，顯著提升器件性能和穩(wěn)定性.除此之外，基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、XGBoost、多層感知等的模型也在相關(guān)研究中得到應(yīng)用,這種模型選擇的多樣性與適配性，為鈣鈦礦相關(guān)研究提供了有力工具.

在場(chǎng)景覆蓋層面上，AI模型的應(yīng)用已經(jīng)遍及鈣鈦礦器件的多個(gè)關(guān)鍵界面和工藝環(huán)節(jié).在界面類型方面涉及了鈣鈦礦與空穴傳輸層、電子傳輸層和鈍化層的界面研究;研究角度則聚焦組分設(shè)計(jì)與工藝優(yōu)化等方向[30~32].在空穴傳輸層材料的設(shè)計(jì)中，AI借助高通量實(shí)驗(yàn)精準(zhǔn)預(yù)測(cè)材料的HOMO能級(jí)是否與鈣鈦礦的VBM匹配，從而篩選出高效的空穴傳輸層材料[33,34].在陰離子鈍化層設(shè)計(jì)中，AI通過預(yù)測(cè)界面能級(jí)對(duì)齊與晶格應(yīng)力緩解來提升器件的性能與穩(wěn)定性[32,35];在器件工藝優(yōu)化方面，BO算法可以間接優(yōu)化界面能級(jí)匹配和薄膜應(yīng)力分布[36]，這體現(xiàn)出AI模型應(yīng)用的廣泛性.

不過，目前針對(duì)界面應(yīng)力緩解的AI預(yù)測(cè)工作相對(duì)匱乏，現(xiàn)有研究更多的是通過能級(jí)匹配等手段間接體現(xiàn)對(duì)界面應(yīng)力的作用.具體來看，兩類模型具有代表性，一個(gè)是利用ANN模型優(yōu)化能級(jí)匹配，通過推薦適配的傳輸層材料減少晶格失配，間接緩解界面應(yīng)力[37]另一個(gè)是利用RF模型篩選修飾材料，以填充鈣鈦礦表面缺陷、降低晶格畸變，輔助應(yīng)力緩解[30].未來還需進(jìn)一步豐富直接針對(duì)界面應(yīng)力緩解的AI研究，以更好地指導(dǎo)PSCs的研發(fā).

2.4缺陷調(diào)控

缺陷形成能和遷移勢(shì)壘能是評(píng)估材料是否易于被降解的重要參數(shù)之一.傳統(tǒng)的方法采用密度泛函理論計(jì)算來實(shí)現(xiàn)，雖然結(jié)果精確卻耗時(shí)很長.AI模型通過學(xué)習(xí)理論計(jì)算的數(shù)據(jù)，可實(shí)現(xiàn)缺陷參數(shù)的快速預(yù)測(cè).

AI模型的應(yīng)用覆蓋了鈣鈦礦缺陷形成能與遷移勢(shì)壘能預(yù)測(cè)的多個(gè)方面.在組分設(shè)計(jì)方面，核心方法是從源頭降低鈣鈦礦本征缺陷密度來提升穩(wěn)定性，通過XGBoost模型預(yù)測(cè)不同鹵化物鈣鈦礦的缺陷形成能，可篩選出本征缺陷少的穩(wěn)定體系，該方法直接解決了傳統(tǒng)鈣鈦礦本征缺陷過高、穩(wěn)定性不足的問題[38];在界面鈍化劑選擇上，RF模型可從海量分子中篩選出能與鈣鈦礦表面缺陷形成高形成能復(fù)合物的鈍化劑，可針對(duì)性地解決界面缺陷密度高、非輻射復(fù)合速率快的痛點(diǎn):通過RF模型篩選出的硫代乙酸鈉與未配位Pb+形成的復(fù)合物缺陷形成能高，能顯著降低界面缺陷密度與非輻射復(fù)合速率，有效提升界面穩(wěn)定性(圖4(e))[39].在器件工藝優(yōu)化方面，通過XGBoost模型分析工藝參數(shù)與缺陷遷移勢(shì)壘及器件效率衰減的關(guān)系，可指導(dǎo)制定界面鈍化方案[40].盡管AI模型計(jì)算效率高,但不同研究中模型的解釋性存在差異，部分研究通過SHAP等方法增強(qiáng)了模型解釋性，明確了關(guān)鍵影響特征(圖4(c))[40]而部分研究可能更側(cè)重預(yù)測(cè)結(jié)果應(yīng)用，在解釋性方面有待加強(qiáng).

密度泛函理論和分子動(dòng)力學(xué)是解析界面電子結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)演化的重要工具手段.AI可以通過輔助建模顯著提高效率和廣度.在AI輔助DFT突破計(jì)算瓶頸方面，多種ML模型與DFT結(jié)合，可快速預(yù)測(cè)界面關(guān)鍵參數(shù).RF模型被用于篩選空穴傳輸材料與鈣鈦礦的高界面結(jié)合能體系，不僅可以降低計(jì)算成本，還能篩選出高穩(wěn)定性材料[41]，高斯過程回歸模型不僅能夠以上百個(gè)樣本的缺陷形成能與多能級(jí)躍遷數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，精準(zhǔn)預(yù)測(cè)9種MAPbX化合物的數(shù)百種雜質(zhì)并指導(dǎo)費(fèi)米能級(jí)調(diào)控(圖4(d))，還能輔助預(yù)測(cè)雜質(zhì)缺陷對(duì)載流子輸運(yùn)的影響，為低缺陷風(fēng)險(xiǎn)摻雜提供依據(jù)[42];極端梯度提升回歸模型則助力無鉛雙鈣鈦礦界面電子結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)，快速優(yōu)化能級(jí)匹配，提升電子提取效率，加速無鉛鈣鈦礦的研發(fā)進(jìn)程[43].AI可大幅減少DFT的重復(fù)計(jì)算量，將研究聚焦于高穩(wěn)定性、高能級(jí)匹配度的體系，同時(shí)保留DFT的高精度優(yōu)勢(shì).

在AI輔助分子動(dòng)力學(xué)(molecular dynamics,MD)擴(kuò)展模擬方面，AI能突破MD的力場(chǎng)限制，預(yù)測(cè)長期界面動(dòng)態(tài)行為.利用AI學(xué)習(xí)MD軌跡，將鈣鈦礦界面的空穴傳輸模擬尺度從短時(shí)間尺度擴(kuò)展至100ns，篩選出的HTM使空穴遷移率提升至傳統(tǒng)材料的2倍，這一手段直接解決了短時(shí)間模擬無法精準(zhǔn)評(píng)估空穴傳輸長期穩(wěn)定性的痛點(diǎn)(圖4(f))[44];通過AI與MD結(jié)合，把離子遷移的模擬時(shí)間延伸至1000h,能夠有效解決短期模擬無法預(yù)判長期離子遷移引發(fā)PCE衰減的核心問題;預(yù)測(cè)出的低遷移率鈣鈦礦體系在長期實(shí)驗(yàn)中PCE保持率達(dá)85%,遠(yuǎn)高于對(duì)比體系的60%[45]. AI通過學(xué)習(xí)MD動(dòng)態(tài)軌跡，能有效關(guān)聯(lián)界面動(dòng)態(tài)演化與器件長期性能衰減，為界面優(yōu)化提供有力手段.

盡管將AI與DFT、MD相結(jié)合在很大程度上提升了計(jì)算效率并拓展了可探索的參數(shù)空間，但在面向真實(shí)材料體系時(shí)仍存在不少瓶頸.其一，訓(xùn)練數(shù)據(jù)通常局限于少數(shù)典型成分和結(jié)構(gòu)窗口，當(dāng)模型直接遷移到新型鈣鈦礦體系時(shí)，容易出現(xiàn)明顯的偏差，需要借助主動(dòng)學(xué)習(xí)、遷移學(xué)習(xí)等策略不斷引入新的代表性樣本來修正模型.其二，基于機(jī)器學(xué)習(xí)的勢(shì)函數(shù)和各類代理模型在擬合總能量、缺陷形成能等標(biāo)量物理量時(shí)往往表現(xiàn)優(yōu)異，但對(duì)于界面復(fù)雜反應(yīng)、離子遷移通道等強(qiáng)耦合多自由度過程，其泛化能力和可解釋性仍然有限.其三，實(shí)際器件工作環(huán)境中普遍存在雜質(zhì)引入、應(yīng)力作用、封裝缺陷等諸多非理想因素，而這些往往難以在理論模型中得到完整表征，因此相關(guān)預(yù)測(cè)結(jié)果有必要通過原位/準(zhǔn)原位表征與壽命測(cè)試等實(shí)驗(yàn)手段進(jìn)行閉環(huán)驗(yàn)證，以避免在過于理想化的計(jì)算框架下給出與實(shí)際應(yīng)用脫節(jié)的結(jié)論.

在實(shí)驗(yàn)層面，AI與自動(dòng)化高通量平臺(tái)、貝葉斯優(yōu)化等方法的深度結(jié)合，為PSCs穩(wěn)定性研究提供了新的范式.通過數(shù)據(jù)融合策略與貝葉斯優(yōu)化相結(jié)合，在文獻(xiàn)數(shù)據(jù)和新獲得實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上構(gòu)建統(tǒng)一模型，可以實(shí)現(xiàn)多元鹵化物鈣鈦礦成分穩(wěn)定性的閉環(huán)優(yōu)化，在有限實(shí)驗(yàn)輪次內(nèi)快速鎖定高穩(wěn)定性配方區(qū)域[46]通過構(gòu)建“robotic learning”平臺(tái)，進(jìn)行全自動(dòng)化制備與高通量老化測(cè)試，配合機(jī)器學(xué)習(xí)分析，可以得到多陽離子鈣鈦礦在不同溫度下出現(xiàn)穩(wěn)定性反轉(zhuǎn)的規(guī)律[23].因此,AI不再僅僅是對(duì)既有數(shù)據(jù)的事后擬合，而是可以通過貝葉斯優(yōu)化、主動(dòng)學(xué)習(xí)等策略直接驅(qū)動(dòng)制備、表征、建模和決策的實(shí)驗(yàn)閉環(huán)，大幅縮短穩(wěn)定性篩選周期，減少對(duì)人為經(jīng)驗(yàn)的依賴[47,48]

從多尺度協(xié)同建模的角度看，AI也正在逐步打通從原子尺度到器件尺度的穩(wěn)定性研究鏈條.通過多尺度實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，從材料薄膜到器件層面系統(tǒng)表征金屬鹵化物鈣鈦礦在不同應(yīng)力條件下的失效行為，為構(gòu)建跨尺度穩(wěn)定性數(shù)據(jù)庫提供了范例[49].在原子與缺陷層面，基于第一性原理數(shù)據(jù)訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)，可對(duì)CsPbBr3晶界處離子遷移進(jìn)行納秒尺度的分子動(dòng)力學(xué)模擬并解析晶界結(jié)構(gòu)對(duì)遷移通道和活化能的影響[50].在更宏觀的層面，將ML代理模型與器件/組件甚至建筑集成光伏的多物理耦合模擬相結(jié)合，有望在可接受的計(jì)算成本下完成對(duì)真實(shí)工況下溫度場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)與效率衰減的協(xié)同預(yù)測(cè)，為PSCs大規(guī)模應(yīng)用場(chǎng)景中的穩(wěn)定性評(píng)估提供工具支撐.

AI模型的精度依賴于訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的質(zhì)量與規(guī)模，若數(shù)據(jù)集存在偏差或涵蓋范圍不足，可能影響預(yù)測(cè)結(jié)果準(zhǔn)確性;且部分研究中，AI模型與DFT、MD的協(xié)同閉環(huán)雖已形成，但在模型解釋性方面，部分研究仍需加強(qiáng)，以更好地揭示AI預(yù)測(cè)結(jié)果背后的物理機(jī)制.針對(duì)一些復(fù)雜的多尺度界面行為，AI如何更高效地協(xié)同DFT與MD，實(shí)現(xiàn)從電子結(jié)構(gòu)到動(dòng)態(tài)演化的全流程精準(zhǔn)輔助,相關(guān)研究還需進(jìn)一步深入.

3、機(jī)遇、挑戰(zhàn)與未來展望

AI技術(shù)的應(yīng)用在PSCs穩(wěn)定性調(diào)控中已經(jīng)表現(xiàn)出極為強(qiáng)大的潛力，從材料篩選到界面對(duì)接的角度均為PSCs實(shí)現(xiàn)商業(yè)化提供了新的解決方案，在實(shí)際落地和深度整合等方面依然面臨著不少挑戰(zhàn)的同時(shí)，也預(yù)示著突破發(fā)展的重大機(jī)遇.

受限于當(dāng)前AI模型在PSCs中的應(yīng)用水平，部分研究成果仍存在不足:在大數(shù)據(jù)及樣本不匹配上，由于穩(wěn)定性大范圍長周期實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)、多介質(zhì)環(huán)境下降解數(shù)據(jù)難以獲取且周期較長，訓(xùn)練數(shù)據(jù)量級(jí)小;此外，大多AI模型預(yù)估的物質(zhì)參數(shù)依賴于理論推導(dǎo)或基于小量實(shí)驗(yàn)，未經(jīng)過大量工業(yè)化量產(chǎn)環(huán)境驗(yàn)證，其中部分基于AI模型的材料優(yōu)化雖然有效改善了材料的穩(wěn)定性，但忽視了工藝的便利性，造成了實(shí)驗(yàn)上最優(yōu)解與實(shí)際工業(yè)應(yīng)用場(chǎng)景的脫軌.

PSCs的降解本質(zhì)上是一個(gè)多尺度多物理場(chǎng)的耦合作用復(fù)雜過程，而現(xiàn)有AI模型大多聚焦于單一尺度的單一任務(wù)，缺乏對(duì)降解路徑的完整解析，跨尺度耦合建模和多任務(wù)聯(lián)合建模的需求更加迫切.跨尺度建模需要相互補(bǔ)充，密度泛函理論計(jì)算數(shù)據(jù)格式與有限元分析熱分布的時(shí)空尺度差別較大，耦合作用機(jī)制有待進(jìn)一步研究，未來還需要構(gòu)建多任務(wù)聯(lián)合模型，以通過共享特征提取層來同時(shí)優(yōu)化任務(wù).

AI模型的驅(qū)動(dòng)離不開數(shù)據(jù)，現(xiàn)階段PSCs領(lǐng)域數(shù)據(jù)割裂、數(shù)據(jù)格式各異等瓶頸亟待解決.一方面,現(xiàn)有公開數(shù)據(jù)庫多聚焦于材料組分、晶體結(jié)構(gòu)和初始光電性能等靜態(tài)信息,而關(guān)于不同光/熱/電/濕度應(yīng)力組合下的時(shí)序性能衰減、界面化學(xué)演化、形貌變化以及封裝失效等與長期穩(wěn)定性高度相關(guān)的數(shù)據(jù)嚴(yán)重匱乏;另一方面，不同課題組在樣品制備工藝、環(huán)境應(yīng)力條件、測(cè)試協(xié)議以及元數(shù)據(jù)記錄方面缺乏統(tǒng)一規(guī)范，使得跨團(tuán)隊(duì)數(shù)據(jù)難以直接整合并用于訓(xùn)練通用的AI模型.因此,數(shù)據(jù)缺乏標(biāo)準(zhǔn)化，來自不同研究組別間的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)存在偏差，數(shù)據(jù)無法跨研究集成;缺少開源數(shù)據(jù)庫，如PerovskiteDatabase數(shù)據(jù)庫主要針對(duì)材料的結(jié)構(gòu)和性能，缺乏降解過程中與穩(wěn)態(tài)對(duì)應(yīng)的動(dòng)力學(xué)降解數(shù)據(jù).因此,推動(dòng)“材料組分-制備流程-環(huán)境要素-降解數(shù)據(jù)”全流程的數(shù)據(jù)集建立以及數(shù)據(jù)采集與標(biāo)注數(shù)據(jù)集規(guī)范是打破數(shù)據(jù)瓶頸的關(guān)鍵所在.

參考文獻(xiàn)

1 Dong H, Ran C, Gao W, et al. Metal halide perovskite for next-generation optoelectronics: progresses and prospects.

2 Ahn N,Choi M.Towards long-term stable perovskite solar cells: degradation mechanisms and stabilization techniques.Adv Sci,2024,11:2306110

3 Green M A, Ho-Baillie A, Snaith H J. The emergence of perovskite solar cells. Nat Photon, 2014, 8: 506-514

4 Jia L, Xia S, Li J,et al. Efficient perovskite/silicon tandem with asymmetric self-assembly molecule. Nature,

5 Meng J,Gao Y,Hu J,et al. Deuterium-substituted cations enhance perovskite solar cell efficiency and stability.Joule,2025,9:102031

6 Xu X, Li S, Shan C,et al. Unraveling the interfacial homogeneity and bulk crystallization for efficient and stable perovskite solar cells via ionic liquids. Energy Environ Sci,2025,18:3407-3417

7 Liu C, Yang Y, Chen H,et al. Two-dimensional perovskitoids enhance stability in perovskite solar cells. Nature, 2024, 633: 359-364

8 Jia Z, Wang R, Zhu L, et al. Film-forming polymer nanoparticle strategy for improving the passivation and stability of perovskite solar cells.Energy Environ Sci,2024,17:7221-7233

9 Xu Z, Chin S H, Park B I, et al. Advancing perovskite solar cell commercialization: bridging materials, vacuum deposition, and AI-assisted automation. Next Mater,2024,3:100103

10 Hering A R, Sutter-Fella C M, Leite M S. An AI-accelerated pathway for reproducible and stable halide perovskites. Chem Soc Rev, 2025, 54:10397-10426

11 Unlü F, Jung E,Haddad J,et al. Understanding the interplay of stability and efficiency in A-site engineered lead halide perovskites. APL Mater,2020,8:070901

12 Smith M A, Chen M, Dai Z, et al. Real-time investigation of Sn(II) oxidation in Pb-free halide perovskites by X-ray absorption and Mossbauer spectroscopy.ACS Appl Energy Mater,2021,4:4327-4332

13 Muscarella L A, Hutter E M, Wittmann F, et al. Lattice compression increases the activation barrier for phase segregation in mixed-halide perovskites. ACS Energy Lett,2020, 5:3152-3158

14 Xia J, Sohail M, Nazeeruddin M K. Efficient and stable perovskite solar cells by tailoring of interfaces. Adv Mater, 2023, 35: 2211324

15 Noman M, Khan A H H, Jan S T. Interface engineering and defect passivation for enhanced hole extraction, ion migration, and optimal charge dynamics in both lead-based and lead-free perovskite solar cells. Sci Rep, 2024, 14: 5449

16 Liang X,Liu S,Zhang T,et al. Deactivation of interfacial recombination center for thermally stable perovskite solar cells.J Am Chem Soc,2025,147:37437-37448

17 Xiao C,Zhai Y, Song Z,et al. Operando characterizations of light-induced junction evolution in perovskite solar cells. ACS Appl Mater Interfaces,2023,15:20909-20916

18 Ji J,Liu X,Jiang H,et al.Two-stage ultraviolet degradation of perovskite solar cells induced by the oxygen vacancy-Ti4+states.iScience,2020,23:101013

19 Yusuf A S, Ramalan A M, Abubakar A A, et al. Effect of electron transport layers, interface defect density and working temperature on perovskite solar cells using SCAPS 1-D software. East Eur J Phys, 2024,(1): 332-341

20 Liang H, Yang W, Xia J, et al. Strain effects on flexible perovskite solar cells. Adv Sci, 2023, 10: 2304733

21 Kumar S, Dutta S, Jaafreh R,et al. Accelerated discovery of perovskite materials guided by machine learning techniques. Mater Lett,2023,353:135311

22 Wu T, Wang J. Global discovery of stable and non-toxic hybrid organic-inorganic perovskites for photovoltaic systems by combining machine learning method with first principle calculations. Nano Energy,2019,66:104070

23 Zhao Y, Zhang J, Xu Z,et al. Discovery of temperature-induced stability reversal in perovskites using high-throughput robotic learning. Na Commun,2021,12:2191

24 Yang J, Lawrie B J, Kalinin S V,et al. high-throughput automated exploration of phase growth behaviors in quasi-2D formamidinium metal halide perovskites. Adv Energy Mater,2023,13:2302337

25 Luo R,Jia X,Niu X,et al. Machine learning-driven insights for phase-stable FAxCs1-xPb(I,Br1-y)3 perovskites in tandem solar cells. JACS Au,2025,5:1771-1780

26 Liu S, Wang J, Duan Z,et al. Simple structural descriptor obtained from symbolic classification for predicting the oxygen vacancy defect formation of perovskites. ACS Appl Mater Interfaces, 2022, 14: 11758-11767

27 Jiang S, Wu C, Li F,et al. Machine learning(ML)-assisted optimization doping of KI in MAPbI3 solar cells. Rare Met,2021,40:1698-1707

28 Du B, Ma J, Xiang H,et al. Recent progress of buried interface in high-efficiency and stable perovskite solar cells. Chem Commun, 2024, 60:13819-13831

29 Ye Y, Li R, Qu B,et al. Machine learning for energy band prediction of halide perovskites. Mater Futures, 2025, 4: 035601

30 Liu W, Meng N, Huo X,et al. Machine learning enables intelligent screening of interface materials towards minimizing voltage losses for p-i-n type perovskite solar cells. J Energy Chem, 2023, 83: 128-137

31 Chen Z, Pan S, Wang J,et al. Machine learning will revolutionize perovskite solar cells. Innovation, 2024, 5: 100602

32 Zhi C, Wang S, Sun S,et al. Machine-learning-assisted screening of interface passivation materials for perovskite solar cells. ACS Energy Lett,2023,8:1424-1433

33 Wu J,Torresi L,Hu M M,et al.Inverse design workflow discovers hole-transport materials tailored for perovskite solar cells. Science,2024,386:1256-1264

34 Wen J, Yang S, Jiang L, et al. Accelerated discovery of high-performance small-molecule hole transport materials via molecular splicing, high-throughput screening, and machine learning. J Mater Inf, 2025, 5: 30

35 Liu J,Lv H, Wang P,et al. Synergistic machine learning and DFT screening strategy: accelerating discovery of efficient perovskite passivators.J Energy Chem,2025,112:56-63

36 Eguchi N, Fukazawa T, Kanda H, et al. Performance optimization of perovskite solar cells with an automated spin coating system and artificial intelligence technologies. EES Sol,2025,1:320-330

37 Zhang Q, Wang J, Liu G. Auxiliary guidance manufacture and revealing potential mechanism of perovskite solar cell using machine learning.J Energy Chem,2023,86: 146-157

38 Touati S, Benghia A, Hebboul Z,et al. Predictive machine learning approaches for perovskites properties using their chemical formula: towards the discovery of stable solar cells materials. Neural Comput Applic, 2024, 36: 16319-16329

39 Xu J, Chen H, Grater L,et al. Anion optimization for bifunctional surface passivation in perovskite solar cells. Nat Mater,2023,22:1507-1514

40 Kim S, Jeong Y, Han D W,et al. Machine learning-assisted defect analysis and optimization for P-I-N-structured perovskite solar cells. J Electron Mater,2023,52:5861-5871

41 Yang Z, Liu Y, Zhang Y,et al. Machine learning accelerates the discovery of light-absorbing materials for double perovskite solar cells. J Phys Chem C,2021,125:22483-22492

42 Mannodi-Kanakkithodi A, Chan M K Y. Accelerated screening of functional atomic impurities in halide perovskites using high-throughput computations and machine learning. J Mater Sci, 2022, 57: 10736-10754

43 Gao Z, Zhang H, Mao G,et al. Screening for lead-free inorganic double perovskites with suitable band gaps and high stability using combined machine learning and DFT calculation. Appl Surf Sci, 2021, 568: 150916

44 Antono E, Matsuzawa N N, Ling J,et al. Machine-learning guided quantum chemical and molecular dynamics calculations to design novel hole-conducting organic materials.J Phys Chem A,2020,124:8330-8340

45 Schmidt J, Shi J, Borlido P,et al. Predicting the thermodynamic stability of solids combining density functional theory and machine learning. Chem Mater,2017,29:5090-5103

46 Sun S,Tiihonen A, Oviedo F,et al. A data fusion approach to optimize compositional stability of halide perovskites. Matter,2021,4:1305-1322

47 Meftahi N, Surmiak M A, Firrer S O, et al. Machine learning enhanced high-throughput fabrication and optimization of quasi-2D Ruddlesden-Popper perovskite solar cells. Adv Energy Mater,2023,13:2203859

48 Omidvar M, Zhang H, Ihalage A A, et al. Accelerated discovery of perovskite solid solutions through automated materials synthesis and characterization. Nat Commun,2024,15:6554

49 Zhang Y,Zhou Y.High-throughput multi-scale experiments to probe the stability of metal halide perovskites.ACS Energy Lett,2023,9:186-190

50 Samatov M R,Liu D,Zhao L,et al.Ion migration at metal halide perovskite grain boundaries elucidated with a machine learning force field.J Phys Chem Lett,2024,15:12362-12369

（注，原文標(biāo)題：人工智能助力雜化半導(dǎo)體光伏結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與穩(wěn)定性提升_王少強(qiáng)）

相關(guān)鏈接